近日,北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)院陳亞彬教授課題組在極端環(huán)境下金剛石的高壓制備方面取得重要研究進(jìn)展,該工作系統(tǒng)揭示了納米碳前驅(qū)體在高溫高壓合成金剛石過(guò)程中的維度效應(yīng)及其轉(zhuǎn)變機(jī)制。相關(guān)研究成果以題為“Dimensionality effect of nanocarbon precursors on diamond synthesis under extreme conditions”發(fā)表在國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊《Advanced Materials》上,論文第一作者為北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士畢業(yè)生明嘉欣,通訊作者為北京理工大學(xué)陳亞彬教授和南京大學(xué)胡征教授。
眾所周知,金剛石以其獨(dú)特的物理化學(xué)性能,被廣泛應(yīng)用于納電子學(xué)、光學(xué)和生物醫(yī)療等領(lǐng)域。自1955年F. Bundy等科學(xué)家首次實(shí)驗(yàn)金剛石的人工合成以來(lái),高溫高壓條件下金剛石的合成機(jī)理以及不同碳前驅(qū)體與金剛石產(chǎn)物間的轉(zhuǎn)化關(guān)系,一直是該研究領(lǐng)域的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。陳亞彬教授課題組采用不同維度的納米碳材料為反應(yīng)物,對(duì)比研究發(fā)現(xiàn),零維碳納米籠(CNCs)與一維碳納米管(CNTs)在高溫高壓下均經(jīng)歷結(jié)構(gòu)坍塌、石墨化、非晶碳與納米金剛石團(tuán)簇混合物,最終轉(zhuǎn)變?yōu)楦咂焚|(zhì)的立方金剛石。進(jìn)一步繪制了詳細(xì)的壓力—溫度(P-T)相圖,直觀呈現(xiàn)了前驅(qū)體的幾何維度對(duì)金剛石相轉(zhuǎn)變的重要影響。如圖1所示,隨著前驅(qū)體維度的增大,其臨界溫度和臨界壓力逐漸增加。
圖1. 多種納米碳前驅(qū)物的壓力—溫度相圖及其結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化路徑。
基于高分辨透射電鏡和顯微拉曼光譜等表征手段,深入探究了不同極端條件下納米碳材料的微觀結(jié)構(gòu)及其與壓力/溫度的依賴關(guān)系,如圖2所示。一維碳納米管和零維碳納米籠首先在高壓下發(fā)生結(jié)構(gòu)坍縮,然后形成類石墨相;進(jìn)一步地,隨著溫度進(jìn)一步升高,類石墨相轉(zhuǎn)變?yōu)楹星度虢饎偸{米團(tuán)簇的混合相。當(dāng)達(dá)到臨界溫度時(shí),最終轉(zhuǎn)化為立方金剛石相。此外,研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)微區(qū)熒光光譜測(cè)試發(fā)現(xiàn),所得立方金剛石產(chǎn)物中展現(xiàn)出了豐富的發(fā)光色心,如NV0、SiV0、SiV-等,這在量子加密、電磁信號(hào)探測(cè)等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。
圖2. 1D CNTs前驅(qū)體在不同壓力/溫度條件下的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物。
圖3. 極端環(huán)境下轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的光學(xué)性能表征。
該研究成果可為極端條件下碳納米材料向金剛石的轉(zhuǎn)變機(jī)制研究提供一定參考,對(duì)后續(xù)推動(dòng)金剛石及其衍生材料的結(jié)構(gòu)可控制備與應(yīng)用具有重要意義。該工作第一完成單位為北京理工大學(xué),并得到了南京大學(xué)、蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所、溫州大學(xué)等多個(gè)單位的鼎力合作幫助。
原文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202511137
附作者簡(jiǎn)介:
陳亞彬,教授,博導(dǎo),國(guó)家高層次青年人才。長(zhǎng)期從事高壓高溫等極端環(huán)境下功能材料的多場(chǎng)耦合效應(yīng)研究,發(fā)展金剛石對(duì)頂砧高壓高溫技術(shù)并探究功能材料在多物理場(chǎng)作用下的結(jié)構(gòu)控制與動(dòng)態(tài)調(diào)控。課題組儀器設(shè)備齊全,配備共聚焦顯微拉曼光譜、低溫強(qiáng)磁場(chǎng)系統(tǒng)、雙面激光加熱系統(tǒng)、電輸運(yùn)測(cè)試平臺(tái)等。近年來(lái)主持承擔(dān)了自然科學(xué)科學(xué)基金委、XXX等項(xiàng)目多項(xiàng);已發(fā)表SCI期刊論文60余篇,申請(qǐng)/授權(quán)發(fā)明專利10余項(xiàng)。
(來(lái)源:北京理工大學(xué))